14.740.11.1015
Аннотация научно-технического отчета
о выполнении 5 этапа Государственного контракта
№ 14.740.11.1015 от 23 мая 2011 г.
На сегодняшний день эксперименты по электронной томографии в электронном микроскопе выполняются в двух режимах работы: просвечивающем (ПЭМ) и сканирующем просвечивающем (СПЭМ). В целом эксперимент проводится одинаково, но имеются и существенные различия, в том числе и при восстановлении трехмерной структуры. Для ПЭМ томографии регистрация проекций выполняется на CCD камеру, для визуализации структуры используют большие значения дефокусировки, которые при восстановлении корректируют различными способами, в том числе и изменение передаточной функции микроскопа для разных участков объекта при его наклоне. В основном ПЭМ режим используется для биологических объектов при небольших увеличениях при разрешении 5‑20 нм. СПЭМ томография использует высокоугловой темнопольный кольцевой детектор (HAADF), который наиболее эффективен для тяжелых элементов, ввиду большой глубины фокуса вся проекция в одних условиях, в точном фокусе, который автоматически проверятся, и корректируется при съемке. В основном СПЭМ режим используется в материаловедении при больших увеличениях при разрешении менее 1 нм. Также эксперимент может проводиться с равномерным изменением угла наклона или с переменным шагом (схема Сакстона). Процедура получения проекций обычно состоит из нескольких этапов: Получение опорного изображения с меньшим увеличением без наклона, наклон на максимальный положительный угол, затем, корректировка условий фокусировки (по максимуму передаваемых частот на Фурье спектре), получение опорного изображения с меньшим размером для коррекции положения, получение проекции для томограммы, наклон образца, корректировка условий фокусировки, корректировка положения по кросс-корреляционной функции с предыдущим изображением, получение проекции для томограммы и так далее. При достижении угла наклона 0 градусов, дополнительно корректируется смещение по кросс-корреляционной функции с опорным изображением без наклона.
Для восстановления трехмерной структуры по томограмме в основном используются методы обратной проекции, алгебраической реконструкции, а также множество различных модификаций этих алгоритмов, в том числе и итеративные модификации. Экспериментальные стеки проекций требуют предварительной обработки: ВЧ или комбинированная фильтрация для уменьшения шумов; выравнивание стека по искусственным меткам или по кросскорреляционной функции соседних проекций. Также существуют итеративные методы выравнивания стека проекций. В качестве искусственных меток используются золотые наночастицы размером 2-10 нм. Их использование оправдано для биологических образцов, поскольку их плотность существенно выше, а размер меньше характерных размеров биологических объектов. Для задач материаловедения использование искусственных маркеров не целесообразно ввиду меньшего отличия в плотности объекта и маркера, а также большего увеличения и как следствие не достаточное количество маркеров в поле зрения.
Методом электронной томографии были исследована структура образцов аморфных и нанокристаллических сплавов системы CoP-CoNiP-NiP, CoW-CoNiW-NiW и нанообъектов сформированных фокусированным ионным пучком. Эксперименты выполнялись в просвечивающем и сканирующем просвечивающем режимах в диапазонах углов наклона до ±75°. Увеличение в ПЭМ режиме до 50000 крат, в СПЭМ до 450000 крат. Томографические эксперименты проводились по схеме Сакстона с переменным шагом от 2.0 градусов при малых углах до 0.5 градуса при высоких углах наклона, а также по равномерной схеме с шагом 1.0 и 0.5 градуса. Количество проекций в каждом эксперименте составляло от 50 до 110.
В основном использовался метод томографии без искусственных меток, а на некоторых образцах были нанесены золотые наночастицы и проведены томографические эксперименты. Для восстановления томограмм использовалось программное обеспечение IMOD, iTEM с томографическим расширением и собственное программное обеспечение.
В результате выполнения работы были проведены томографические эксперименты по исследованию структуры многослойных пленок сплавов систем CoP/CoNiP CoW/CoNiW. Получены трехмерные томограммы структуры многослойных пленок нанокристаллических сплавов систем CoNiP и CoNiW в исходном состоянии и после внешнего воздействия. В образцах сплавов сфокусированным ионным пучком были сформированы объекты размером от 100 до 1200 нм. Данные объекты исследовались методом электронной томографии. Определение размеров объектов, сформированных сфокусированным ионным пучком, по томографическим данным выполняется со значительными ошибками, особенно в направлении перпендикулярном плоскости проекции. Для более точной оценки размеров необходимо использовать подбор порога бинаризации и применять взвешивающий фильтр в зависимости от размеров объектов.
По результатам исследования структуры и локального химического состава предложены корреляционные модели многослойных пленок нанокристаллических сплавов систем CoNiP и CoNiW в виде трехмерной сеточной структуры. Каркас сеточной структуры (границы ячеек) более плотный и содержит материал с высоким содержанием никеля, тогда как кобальт и фосфор распределены равномерно. Структуру сплавов системы CoW/CoNiW можно представить моделью сеточной структуры с более плотными ячейками обогащенными никелем, тогда как границы ячеек менее плотные обогащены вольфрамом.
Аннотация научно-технического отчета
о выполнении 6 этапа Государственного контракта
№ 14.740.11.1015 от 23 мая 2011 г.
Современные научные исследования не возможны без использования методов математического моделирования, компьютерной обработки экспериментальных данных. В электронно-микроскопических исследованиях результатом экспериментов являются двумерные изображения и их серии. Современное оборудование позволяет получать электронно-микроскопические изображения размером до 16836*16836 отсчетов, стандартным является размер изображений 4096*4096 точек, причем количество изображений в стеке (серии) может достигать нескольких сотен. Анализ такого объема экспериментальных данных оптимально выполнять с помощью различных методов обработки изображений. В зависимости от требуемого результата выполняют спектральный анализ, используя Фурье спектры, анализ распределения частиц, используя различные методы бинаризации изображения/выделения объектов, вейвлет анализ, используя разложение изображений в ортогональных преобразованиях. Для визуализации объектов, удаления шумов и тренда на изображении используют методы фильтрации с различными спектральными характеристиками. Большой объем экспериментальных данных требует значительных вычислительных ресурсов, что обуславливает использование параллельных алгоритмов, а поскольку большая часть данных это изображения, то с использованием графических ускорителей можно добиться значительного увеличения производительности вычислений. Однако многие популярные программные продукты, как платные, так и бесплатные не обладают возможностью использовать параллельные вычисления на центральном процессоре или графическом ускорителе. Эта особенность обуславливает необходимость собственной разработки пакетов прикладных программ для обработки и моделирования экспериментальных данных с использованием параллельных алгоритмов и графических ускорителей.
Проведен анализ литературных данных и проведенный патентные исследования, которые позволяют сделать вывод об актуальности исследования процессов структурной релаксации и кристаллизации аморфных и нанокристаллических многослойных материалов в процессах термического и радиационного воздействия.
Показано, что структурная релаксация для сплавов первой системы начинается при температурах 420-470К, кристаллизация начинается при температурах 470-530К, полная кристаллизация происходит при температурах 570-650К. Добавление никеля в сплав CoP приводит к повышению термической устойчивости сплава, температуры начала структурной релаксации и кристаллизации увеличиваются на 30-50 К. Структура сплавов системы CoP-CoNiP аморфная в исходном состоянии. Термическое воздействие приводит к выпадению кристаллов (Co,Ni)2P, и чистого никеля при его высокой концентрации в исходном состоянии.
Сплавы системы CoW-CoNiW в исходном состоянии имеют аморфную структуру с нанокристаллическими включениями. Начало структурной релаксации происходит при температурах 520-570К, начало кристаллизации при температурах 570-630 К, а полная кристаллизация при 700-770 К. Присутствие никеля в составе сплава приводит к повышению термической стабильности на 30-50 К, по сравнению со сплавов CoW.
Определены граничные условия изменения структуры при облучении составляющие от 1013 до 1015 ионов/см2 при энергии ионов 30 кэВ и от 1014 до 1016 ионов/см2 при энергии ионов 5кэВ.
Обнаружено, что степень релаксации структуры и процессы начала кристаллизации перекрывают друг друга и являются нелинейными функциями дозы облучения, химического состава сплава, времени и температуры отжига. Согласно анализа электронно-микроскопических изображений структуры видимые изменения структуры в сплавах системы CoP-CoNiP происходят при дозах облучения более 1016 ионов/см2, если концентрация никеля в составе менее 40 ат.%, увеличение концентрации никеля повышает температуру начала процессов кристаллизации, но уменьшает порог появления расслоения структуры при облучении до дозы порядка 1015 ионов/см2. Аналогичное поведение характерно и для сплавов системы CoW-CoNiW.
Предложена функциональная зависимость степени релаксации структуры в виде функции ошибок.
Установлено, что плотность распределения дефектов имеет вид распределения Парето при размере неоднородностей от 1 до 3000 нм. Сеточные структуры в сплавах CoW-CoNiW имеют фрактальную природу и распределение размеров ячеек можно аппроксимировать двухкомпонентной зависимостью экспоненциального вида. Установлено, что распределение смещается в сторону более коротковолновой части, а также уменьшается разброс размеров ячеек сетки при увеличении концентрации никеля от 0 до 45 ат.%.
Разработанное программное обеспечение для графических процессоров позволяет производить томографическую реконструкцию структуры, выделять неоднородности и дефекты на электронно-микроскопических изображениях структуры, производить фильтрацию и вейвлет-декомпозицию изображений, а также для моделирования атомной структуры и электронно-микроскопических изображений. Использование графических процессоров позволяет увеличить производительность. Необходимые программы для ЭВМ зарегистрированы в РОСПАТЕНТЕ.
Выполнено моделирование атомной структуры аморфных и нанокристаллических сплавов состава Fe-B, Fe-P с включением дефектов структуры в виде полостей, изменения состава и нанокристаллических кластеров. Моделирование электронно-микроскопических изображений атомной структуры показывает возможность визуализации включений и неоднородностей в аморфных и нанокристаллических сплавах.
Получены трехмерные томограммы структуры многослойных пленок нанокристаллических сплавов систем CoNiP и CoNiW в исходном состоянии и после внешнего воздействия.
Предложены корреляционные модели структуры и локального химического состава многослойных пленок нанокристаллических сплавов систем CoNiP и CoNiW в виде трехмерной сеточной структуры. Каркас сеточной структуры (границы ячеек) более плотный и содержит материал с высоким содержанием никеля, тогда как кобальт и фосфор распределены равномерно. Структуру сплавов системы CoW/CoNiW можно представить моделью сеточной структуры с более плотными ячейками обогащенными никелем, тогда как границы ячеек менее плотные обогащены вольфрамом.
Результаты исследований использованы при подготовке 3-х научных статей, 38 тезисов всероссийских и международных конференций, а также в учебном процессе, в частности, при чтении курсов «Физика и технологии создания магнитных наноструктур», «Физика тонких магнитных пленок», «Физические основы наноэлектроники», «Высокопроизводительные вычисления в научных исследованиях», «Основы электронной томографии и неразрушающих методов контроля», при подготовке учебно-методических пособий по этим дисциплинам, а также для проведения практикумов для овладения студентами современными методами анализа наноструктур.
Подготовлен итоговый научно-технический отчет для ЦИТИС.
Руководитель проекта: Пустовалов Е.В.